ด้านการทำงาน รับราชการครั้งแรกเป็นเสมียนสรรพากรและเปลี่ยนอาชีพไปรับราชการครูเป็นเวลา 5 ปี สนใจเขียนหนังสือมาตั้งแต่ครั้งเรียนชั้นมัธยมศึกษา โดยสมัครเรียนวิชาการประพันธ์และการหนังสือพิมพ์ทางไปรษณีย์ของ เปลื้อง ณ นคร ระหว่างที่รับราชการครูอยู่นั้น อาจารย์เปลื้องเชิญให้ ส.พลายน้อย มาทำงานด้านวารสารของกระทรวงศึกษาธิการหลายฉบับ มีผลงานเขียน ประเภทบทความ บทละคร สารคดี และเรื่องสั้นพิมพ์เผยแพร่ในวารสารต่างๆ เป็นจำนวนมาก รวมถึงจัดรายการวิทยุศึกษาไปพร้อมกันด้วย
ต่อมาใน พ.ศ.2522 นายสมบัติได้ดำรงตำแหน่งหัวหน้างานโสตทัศนูปกรณ์และเอกสารสิ่งพิมพ์ กองส่งเสริมและเผยแพร่วัฒนธรรม สำนักงานคณะกรรมการวัฒนธรรมแห่งชาติ และเป็นบรรณาธิการวารสารวัฒนธรรมไทย กระทั่ง พ.ศ.2528 ก่อนเกษียณอายุราชการ 2 ปี ได้ลาออกจากราชการ เพื่อเขียนหนังสืออย่างเดียว โดยตลอดชีวิต มีผลงานเป็นจำนวนมาก ส่วนใหญ่เกี่ยวข้องกับประวัติศาสตร์ วัฒนธรรม นิทานปกิณกะ รวมกว่า 100 เล่ม อาทิ สารานุกรมประวัติศาสตร์ไทย, เล่าเรื่องบางกอก, เล่าเรื่องพม่ารามัญ, สารคดีน่ารู้สารพัดนึก, คนดังในอดีต, เกิดในเรือ, พระเจ้าอโศกมหาราช พุทธศาสนูปถัมภกผู้ยิ่งใหญ่, เกร็ดภาษาหนังสือไทย (ฉบับปรับปรุง), เกิดครั้งพุทธกาล, ครัวไทย, พระยาพหลฯ นายกรัฐมนตรีผู้ซื่อสัตย์, กระยานิยาย : เรื่องน่ารู้สารพัดรสจากรอบๆ สำรับ เป็นต้น รวมทั้งยังมีผลงานเขียนในวารสารหลายฉบับ เช่น ศิลปวัฒนธรรม, สารคดี, เมืองโบราณ, วัฒนธรรมไทย, ต่วย’ตูน, ความรู้คือประทีป เป็นต้น
นอกจากนี้ ยังเป็นหนึ่งในคณะกรรมการ ‘สำนักพจนานุกรม ฉบับมติชน’ ในโครงการจัดทำพจนานุกรมฉบับมติชน อีกด้วย
ในช่วงท้ายของชีวิต นายสมบัติยังคงมีผลงานอย่างต่อเนื่อง อาทิ คอลัมน์ ‘หนุมาน : เทพแห่งสรรพวิทยา’ ในหนังสือพิมพ์มติชน รายวัน ฉบับวันอาทิตย์
