พระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหมื่นนราธิปพงศ์ประพันธ์ ทรงมีงานด้านส่งเสริมศาสนา อาทิ ทรงเป็นประธานสร้างวัดพุทธประทีปที่กรุงลอนดอน สหราชอาณาจักร ทรงเป็นประธานสร้างวัดไทยที่ประเทศศรีลังกา
ทรงร่วมกับหม่อมพร้อยสุพิณ พระชายา ตั้งทุนการศึกษาพระภิกษุสงฆ์ที่ศึกษาพระธรรมวินัย ณ มหาวชิราลงกรณราชวิทยาลัย มีพระภิกษุสงฆ์จากวัดชูจิตรธรรมาราม พระอารามหลวง วัดกฤษณเวฬุพุทธาราม มารับทุนที่วัดมกุฏกษัตริยารามทุกปี จัดตั้งทุนถวายวัดราชประดิษฐารามและวัดสัมพันธวงศ์
ทรงเป็นกรรมการมูลนิธิมหามกุฏราชวิทยาลัยเพื่อเผยแผ่พุทธศาสนา
งานด้านสังคม พระองค์ทรงเป็นนายกสมาคมหลายสมาคม อาทิ นายกสมาคมนักเรียนเก่าอังกฤษ ผู้ว่าการภาคโรตารี่ 330 ซึ่งมีเขตกว้างขวางรวมประเทศไทย มาเลเซีย สิงคโปร์ และกุดซิงห์ นายกสมาคมสยามสมาคมถึง 2 ครั้ง
นอกจากนั้นยังทรงร่วมกับพระชายาโดยเสด็จพระราชกุศลสมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนี เพื่อสร้างโรงเรียนตำรวจตระเวนชายแดนในถิ่นทุรกันดาร บริจาคเงินสร้างศาลา “วรรณ-สุพิณ” ณ วัดธาตุทอง เพื่อเป็นอนุสรณ์ให้เด็กหญิงวิญวรรณ ไกรฤกษ์ (นัดดา) ต่อมาได้รื้อและสร้างศาลาขึ้นใหม่
บริจาคเงินให้สภากาชาดไทยสร้างตึก “นราธิปพงศ์ประพันธ์-สุพิณ” กับโรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์ ในการรักษาคนไข้ด้านรังสีวิทยาและรังสีร่วมรักษา
ทางด้านวรรณกรรม ทรงเป็นประธานการประกวดวรรณกรรมไทย ธนาคารกรุงเทพ และเสด็จไปประทานรางวัลแก่ผู้ชนะประกวดทุกปี
พ.ศ.2518 ทรงเป็นประธานคณะกรรมการแผนกอักษรศาสตร์ มูลนิธิอานันทมหิดล
พระองค์สิ้นพระชนม์เมื่อวันที่ 5 กันยายน 2519 รวมพระชันษา 85 ทรงได้รับพระกรุณาธิคุณโปรดเกล้าฯ พระราชทานโกศกุดั่นใหญ่ ประกอบเกียรติยศ ตั้งพระศพ ณ พระที่นั่งทรงธรรม วัดเบญจมบพิตดุสิตวนาราม รับพระราชทานเพลิง ณ เมรุหน้าพลับพลาอิศริยาภรณ์ วัดเทพศิรินทราวาส เมื่อวันที่ 28 ตุลาคม 2519
พระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหมื่นนราธิปพงศ์ประพันธ์ทรงได้รับเครื่องราชอิสริยาภรณ์ไทย มหาจักรีบรมราชวงศ์ และเครื่องราชอิสริยาภรณ์ต่างประเทศอีกหลายประเทศ
เมื่อวันที่ 25 สิงหาคม พ.ศ.2534 อันเป็นวันคล้ายวันประสูติครบรอบ 100 ปี องค์การศึกษาวิทยาศาสตร์ และวัฒนธรรมแห่งสหประชาชาติ (UNESCO) ได้ประกาศยกย่อง พลตรี พระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหมื่นนราธิปพงศ์ประพันธ์ เป็นปูชนียบุคคลสำคัญผู้มีผลงานดีเด่นทางวัฒนธรรมระดับโลก ประจำปีพุทธ ศักราช 2534
ในหนังสือ “ปากไก่” ยังมีรายการสัมภาษณ์ท่านผู้หญิงหม่อมราชวงศ์วิวรรณ วรวรรณ เศรษฐบุตร ธิดาของพระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหมื่นนราธิปพงศ์ประพันธ์ ถึงพระนิสัย และรางวัล “นราธิป” ที่สมาคมนักเขียนแห่งประเทศไทยดำเนินต่อเนื่องมาตั้งแต่ พ.ศ.2547 และเมื่อปี 2559 ซึ่งเป็นปีที่ครบวาระประสูติ 125 ปี การที่นำพระนามท่านมาเป็นชื่อรางวัลว่าเหมาะสมแล้ว
“เพราะท่านพ่อทรงเป็นนักบัญญัติศัพท์ นักเขียน นักหนังสือพิมพ์ที่เขียนบทความ…. ดังนั้น รางวัล ‘นราธิป’ แต่เดิม เมื่อมาเปลี่ยนในวันประสูติ 125 ปีของพระองค์ท่านปีนี้ จึงเหมาะควรยิ่งเป็นรางวัล ‘พระองค์วรรณฯ’ (กรมหมื่นนราธิปพงศ์ประพันธ์) เพื่อมอบแก่นักเขียน ตามวัตถุประสงค์เดิม”
ขณะที่หม่อมเจ้าภีศเดช รัชนี ซึ่งได้รับรางวัลเมื่อปี 2559 ให้สัมภาษณ์ว่า เมื่อทราบว่าชื่อรางวัล “นราธิป” ว่าถ้าจะเอา “นราธิป” มาเป็นรางวัล ทำให้คนลืม “กรมพระนราธิปฯ” ลูกของรัชกาลที่ 4 ส่วนลูกของกรมพระนราธิปประพันธ์พงศ์ คือกรมหมื่นนราธิปพงศ์ประพันธ์
ผู้สัมภาษณ์ คือ บูรพา อารัมภีร นายกสมาคม ขณะนั้น จึงกราบทูลว่าจะนำชื่อรางวัลไปหารือในสมาคมฯ ว่าควรจะเปลี่ยนเป็นอย่างที่หม่อมเจ้าภีศเดช รัชนี รับสั่ง
